近日，北京化工大学材料学院杨儒教授和王峰教授研究团队联合在国际权威期刊《Advanced Science》（IF=15.84）上合作发表了题为“Cucurbit[6]uril-Derived Nitrogen-Doped Hierarchical Porous Carbon Confined in Graphene Network for Potassium-Ion Hybrid Capacitors”的研究论文，报道了一种构建高性能钾离子混合电容器的新策略。

当今储能领域对于兼具高能量与功率密度的储能设备的需求日益增长，这推动了以混合电容器为代表的新兴储能系统的发展。在种类繁多的混合电容器中，钾离子混合电容器（PIHCs）因堪比二次电池的能量密度、与超级电容器相似的功率密度和循环性能以及丰富的钾资源而备受关注。然而，由于钾离子的尺寸远大于锂/钠离子，本就动力学缓慢的PIHCs电池型负极面临着比锂/钠离子混合电容器更严峻的动力学缺陷。因此，推动PIHCs进一步实用化的关键在于设计制备具有与电容型正极的动力学相匹配的快速电化学反应动力学的电池型负极。
在该研究中，研究人员以具有丰富氮、氧杂原子的笼状超分子基体葫芦[6]脲为前驱体、氧化石墨烯为导电网络，通过超声均化，经冷冻干燥和直接炭化等步骤成功制备了具有极高氮掺杂水平（15.5 at.%）和独特的大孔-超介孔互联导电网络的石榴状氮掺杂多孔炭@石墨烯复合材料（CBC@G）。作为PIHCs负极时，CBC@G展现出优异的可逆比容量（0.1C 时的可逆比容量为349.1 mA h g-1）、出色的倍率性能（20C时保持102.5 mA h g-1）和循环性能（5C下稳定循环2400次）。此外，结合系统的原位/非原位表征和密度泛函理论计算详细分析了葫芦[6]脲的炭化机理（350–550 °C持续炭化）、CBC@G的储能机理、SEI膜的形成机理和成分（以K2CO3, K2O和含钾有机物为主）以及炭骨架上的杂原子构型（2N-6/1N-5为最佳构型）。最终，以CBC@G为负极、KOH直接活化的葫芦[6]脲衍生炭为正极成功构建了具有高能量/功率密度（172 Wh kg−1， 22 kW kg-1）以及长循环能力（5 A g−1的电流密度下5000次循环后容量保持率为81.5%）的全炭PIHCs。这项工作为葫芦[6]脲开辟了一个新的应用领域并为钾离子混合电容器未来的发展和应用提供了新的参考途径。
本文第一作者为博士研究生邱大平，杨儒教授、王峰教授为本文的通讯作者。本研究工作得到了国家自然科学基金的资助。
来源：北京化工大学全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202001681